Leider läßt sich das nicht mit dem mitgelieferten "Manager für virtuelle Medien" über den GUI erledigen.
Man muss das über einen Aufruf der Kommandozeile machen
vboxmanage modifyhd </Pfad/zur/Datei.vdi> --resize <neue_groesse_in_megabyte>
Danach das Programm virtualbox evtl. neu starten und das Gastsystem booten.
Die neue Größe ist nicht unbedingt sofort sichtbar.
Wenn sich bereits eine Partition auf diesem Laufwerk befindet muss dies mit einem geeigneten Partitionsmanager durchgeführt werden.
Unter Windows kann dies z.B. mit der "Datenträgerverwaltung" gemacht werden. (unter "Arbeitsplatz", "Verwalten")