Leider läßt sich das nicht mit dem mitgelieferten "Manager für virtuelle Medien" über den GUI erledigen.
Man muss das über einen Aufruf der Kommandozeile machen
vboxmanage modifyhd </Pfad/zur/Datei.vdi> --resize <neue_groesse_in_megabyte>
Danach das Programm virtualbox evtl. neu starten und das Gastsystem booten.
Die neue Größe ist im Gastsystem nicht unbedingt sofort sichtbar.
Wenn sich bereits eine Partition auf diesem Laufwerk befindet muss die Partition erweitert werden oder eine neue Partition angelegt werden.
Dies muss mit einem geeigneten Partitionsmanager durchgeführt werden.
Unter Windows kann dies z.B. mit der "Datenträgerverwaltung" gemacht werden. (unter "Arbeitsplatz", "Verwalten")
Unter Linux macht man das mit fdisk, unter OS-X mit dem "Festplattendienstprogramm"